2009年，由张歆艺、王志飞联袂出演，著名导演赵宝刚倾情加盟饰演大反派的大型谍战剧《苏菲的供词》推出后收视一路飘红，剧中张歆艺首次挑战女间谍角色饰演苏菲，这个角色极具挑战性，不仅要演一个命运凄苦的未婚妈妈，还要演出一个受到胁迫内心纠结的女间谍。本剧播出后，张歆艺演绎的苦情妈妈备受好评，展现了“百变女王”的精湛演技。

同年6月，由张歆艺、贾一平联袂主演的都市情感悬疑剧《燃烧的玫瑰》召开了开播发布会。同年7月，张歆艺、靳东、石天琦、孟瑶等联袂主演的26集电视连续剧《风雨上海滩》在横店开机。同年张歆艺携手王学兵、李光洁主演国内首部反映医疗黑幕的电视剧《柳叶刀》，张歆艺在剧中饰演的许曼为了调查在心脏外科事故中离奇死亡的妹妹而潜入医院，侦查内幕，上演了一部荧屏医院版《无间道》，该剧在北方播出时被冠以“医院里的三国演义，心外科的赤壁大战”的美誉。

2010年，携手廖凡、胡可共同主演电视剧《风声传奇》，身为青年演员的她顶着压力挑战周迅塑造过的顾晓梦一角，她以两种不同的花恰如其分地比喻自己在剧中的角色特点。

2011年，同贾乃亮一同参演《新拿什么拯救你，我的爱人》，饰演的“罗晶晶”一角。同年，张歆艺、汤镇宗领衔主演谍战剧《红妆》，与一般谍战剧的男性视角不同，这部发生在 1949年至1959年期间的情报斗争大剧，讲述了一位柔弱的女性如何隐姓埋名从事情报工作，张歆艺在片中变身成一个不折不扣的“打女”。

10月，张歆艺、范伟、王雅捷、牛犇、张洪杰、寇振海、王喜等一众实力派演员联袂主演的都市轻喜剧《先结婚后恋爱》，经过三个月的紧张拍摄后，低调杀青。该剧通过范伟饰演的婚庆师滕飞和张歆艺饰演的辣妈乔麦、王雅捷饰演的前妻刘丽之间的情感纠葛，呈现了当代都市人面临的情感危机。

剧中，时尚靓丽的索女张歆艺本色出演都市辣妈，挑战颠覆老实巴交形象变身“潮男”范伟，嬉笑怒骂之间让人体味人生百态。同年12月，由乔梁执导，张歆艺、潘虹、张译领衔主演电视剧《新上门女婿》(原名《倒插门》)登陆央视8套。同年张歆艺还客串剧版《失恋33天》。

2012年，凭借热播剧《北京爱情故事》中爽朗率性的“夏姑娘”林夏一角而人气上升。同年，客串出演电视剧《艾米加油》，主演杨树鹏指导的电影《匹夫》，受到更多的关注。同年10月，由徐峥与宋佳、梅婷、车晓、马苏、隋兰、张歆艺六位美女大谈恋爱的都市轻喜剧《大男当婚》在浙江、安徽、深圳、北京四大卫视热播后，收视率连续保持收视率全国第一，开启剩男时代大讨论。

张歆艺此番在剧中挑战的形象是单身辣妈，虽然在戏里戏外都从未体验过母亲的身份，张歆艺却很好地表达出了刘晨曦独立自信、充满母性光辉的女人味，获得观众的一致认可。在2012年“80后新生代娱乐大明星”评选活动中，张歆艺被评选为内地新“四小花旦”(与杨幂、刘诗诗及白百何)之一。

2013年1月，张歆艺领衔主演的美国国际棉花协会“天然美棉 真我生活”首部微电影《遇见真实的自己》首映仪式在广州成功举行。2013年，张歆艺携手陈宝国、斯琴高娃主演《大宅门1912》，饰演“路青青”，该剧5月10日开播，就成为当月电视剧收视的黑马，尤其是北京、天津卫视更是以破十的收视率一路飘红，遥遥领先其他同档期电视剧。

许多网友对张歆艺可爱夸张的表演提出了异议，但是从郭宝昌导演到陈宝国、斯琴高娃等表演前辈都表示对张歆艺的表演十分满意。随着收视一路攀升，剧中女一号路青青的扮演者张歆艺的呼声也越来越高，被称为整部戏的最大亮点。同年主演由著名编剧王静茹执笔、导演王小康执导，张国立主演的电视剧《老公的春天》，饰演“大叔控”的莫小莉。

2014年，主演电视剧《新闺蜜时代》，在剧中获众多时尚品牌赞助的张歆艺。同年出演电视剧《甜蜜都市》、《绝爱》，同时客串了好友柳小海主演的网络剧《怪咖啡》，饰演咖啡店老板前女友李啦。同年4月，由高满堂编剧，安建执导，张歆艺、陈宝国、李小冉、印小天主演的《大河儿女》在央视收视飘红，播出以来连创几次收视榜首。

剧中张歆艺所扮演的角色十分抢眼，性格泼辣风骚，颇像《龙门客栈》的金镶玉。同时张歆艺凭借在本剧中出演六姑角色，夺得2014年度“国剧盛典”观众最喜爱剧中角色女演员。4月4日，都市青春励志剧《把生米做成熟饭》在北京开机。

该剧由张勇担任制片人，赵修宾任编剧，刘心刚执导。张歆艺、黄觉、孙菲菲、黄勐领衔主演，牛萌萌、张绍荣、姚刚、徐敏等人倾情加盟。10月8日，由中央新影集团出品，著名导演路阳执导，张歆艺携手袁弘、袁文康联袂出演的大型史诗历史电视剧《解忧公主》辗转拍摄三个多月，正式杀青。

11月8日，30集电视剧《真相》在北京开机，张歆艺与袁弘、江珊、孙淳等众多明星演绎都市悬疑情感大剧。12月12日播出的超人气节目《奔跑吧兄弟》迎来了第十期节目“楚汉之争”，张歆艺、袁弘、郭京飞作为嘉宾参与。

2015年3月8日，电视剧《三个奶爸》在京举行发布会。导演刘恺携李晨、张歆艺、陈赫、张萌、田雷、李倩等众主创首次集结亮相。本剧由著名编剧赵冬苓、张云霄执笔，讲述了不同年龄、不同阅历、性格迥异的新一代都市青年男女。

因为一个突如其来的婴儿而使生活逐步改变，在处理感情、职场、家庭等各方面问题时，不断成长与变化的逗趣故事。8月20日，由刘江执导，张静初、袁弘、张晞临、秦岚、明道、张歆艺等多位高颜值当红明星加盟主演的都市情感偶像剧《咱们相爱吧》在北京举行开机仪式。

2016年，领衔主演的都市青春励志剧《好想好想爱上你》于5月15日播出。