公元357年(寿光三年)，姚襄谋图关中，并联结前秦境内的羌人，苻坚与苻黄眉、邓羌等人率兵抵抗，终在邓羌成功诱使姚襄出击而由苻黄眉率主力将姚襄击败，并擒杀姚襄，逼令姚襄弟姚苌率其部众归降前秦。然而，当时前秦皇帝苻生赏罚失当，凶残好杀，苻黄眉因立大功后未受褒赏，反受侮辱而谋反。

虽然最终苻黄眉谋反失败，但苻坚当时很有声誉，姚襄旧将薛赞和权翼亦欣赏苻坚的才能，并私下对苻坚说：“如今主上残忍暴虐，搞得全国人心离散。常言说得好，有德者昌，无德者亡。神器业重，不要让政权落到他人手中，希望大王早作打算，行商汤、武王之事，以顺应天意民心。”梁平老等人亦劝苻坚谋反。

苻坚感到实力不足，不敢轻易动手，而在暗中谋划。或许苻生也听到了风声，在公元357年的一个夜晚对一位侍女说：“苻法和苻坚兄弟也不可信赖。明天就把他们除掉。”侍女等苻生熟睡后，秘密报告了苻坚。

苻坚兄弟才不得不立即采取行动.召集亲兵，分两路冲进苻生的王宫，把睡懵懵的苻生拉到另外一个房间幽禁起来，废为越王。废苻生后，苻坚将帝位让给庶兄苻法，但苻法自以庶出不敢受，苻坚在群臣的劝进下即位，并降号天王，称“大秦天王”，改年号永兴，实行大赦。后遣使杀了废帝苻生，谥其曰厉。

苻坚即位时，前秦社会一派混乱。关中本来是各民族杂居的地区，民族仇杀此起彼伏。前秦在战乱中建国，法律制度都不健全。苻生又实施残暴统治，已有水旱灾害发生，致使千里秦川豪强横行、老百姓苦不堪言。

苻坚在做东海王时，就痛感时弊误国害民，因而即位后决心开创清明的政治局面，整顿吏治，惩处不法豪强，平息内乱，实行与民休养生息的政策。他深知明政无大小，以得人为本的道理，所以广招贤才，并首先从调整最高领导机构入手，果断地处斩了帮助苻生作恶的佞臣董荣、赵韶等二十余人。提拔重用了一批精明廉洁的汉族士人参与朝政，其中最有影响的就是寒门出身的王猛。