戴季陶为中共的创建做了不少前期准备工作，但他最终没有参加中共。由于世界观的不同，戴季陶终于渐渐与共产主义分道扬镳了。在中共一大召开的三年之后，戴季陶成了国民党右派的旗帜性人物，扬言要把中国共产党人斩尽杀绝，绝不养虎贻患，成了彻头彻尾的反共高手。后来，他直接充当了蒋介石的理论写手和幕后参谋。

1924年.孙中山创办黄埔军校， 自辛亥到中国共产党的筹建时期，戴季陶有着突出的政治表现，由于戴季陶有这些资本，加之与蒋介石又是结拜弟兄，因而当军校党代表廖仲恺向孙中山推荐戴季陶时，作为校长的蒋介石自然举双手赞成，孙中山也表示同意。就这样，戴季陶担任了黄埔军校第一任政治部主任。

但戴季陶并不重视黄埔军校的政治工作，不仅如此，开学仅一个多月，他就在黄埔军校内神秘失踪，轰动全校。据记载：“第一任的政治部主任便是戴季陶先生。他接事不久，因为和张继、谢扬(此人不详，疑为谢持之误——原注)为争持共产党员加入中国国民党的事起冲突，愤然离了黄埔军校到上海去了。”

1924年11月，戴季陶以日文秘书的名义，跟随孙中山北上。而孙中山病逝后，戴季陶发表《孝》，以宣传孙中山人格和思想为名，“歪曲”孙中山思想。1925年5月，在国民党一届三中全会上，他抛出预先起草好的《接受总理遗教宣言》，并写成《民生哲学系统表》，提出所谓以“纯正三民主义”为中心思想的国民党“最高原则”的建议, 旨在反对三大政策。

1925年6、7月间,他又相继抛出《孙文主义之哲学基础》和《国民革命与中国国民党》两本小册子，和《民生哲学系统表》一起，形成了一整套理论体系，号称“戴季陶主义”，集反共理论之大成。

李云汉在《从容共到清党》中曾评论：“此书(指《国民革命与中国共产党》——作者注)一出，从上海到广州，反共的视线开始集中，反共的势力开始形成，各地孙文主义学会的成立及反共运动的酝酿，莫不受戴氏反共理论的影响。”

1926年任国立中山大学校长。及后司中华民国考试院长达二十年(1928年10月─1948年6月)。

中华民国国旗歌的歌词作者。1927年，积极参与策划四一二反革命政变，而此事件(指四一二)中屠杀国民党反而比共产党更多，彻底摧毁了国民党的基层组织。1928年以后，历任国民政府委员、考试院院长等职。

1929年，以影响中国人民团结为由打击当时在学术界如日中天的顾颉刚，将教育界流行的顾颉刚编写的初中中国历史教科书《本国史》封禁，成为了一桩轰动教育界和学术界的文字狱。1948年6月改任国史馆馆长。1949年2月11日于广东省政府广州东园招待所，服安眠药自杀。