太祖听到后十分高兴，越来越信任和重用他。西域懂得历法的人上奏说五月十五日晚将出现月蚀。楚材说：“不对。”果然没有出现月蚀。第二年十月，耶律楚材说将有月蚀，西域人说没有，到时间果然月蚀八分。壬午年八月，彗星出现在西方，楚材说：“女真将改换皇帝了。”第二年，金宣宗果然去世。

太祖每次出师征讨，必定要让耶律楚材占卜吉凶，太祖自己也炙烧羊胛骨，判断天意和人事是否相符。指着楚材对太宗说：“这个人是上天赐给我家的。以后军国大事都要交给他处理。”甲申年，太祖到达东印度，驻扎在铁门关，有一只头上长角的野兽，形状象鹿却长着马的尾巴，绿颜色，会讲人话，对侍卫说：“你的主人应早点回去。”

太祖向耶律楚材询问这件事，楚材回答说：“这是吉祥的动物名叫角端，能说各个地方的语言，喜欢生灵而厌恶杀戮，这是上天降下符瑞以告诫陛下。陛下是上天的大儿子，天下的人都是陛下的子女，希望陛下顺应上天的心意，保全百姓的生命。”太祖当天就班师回去了。