与术决裂

建安二年(197年)，袁术占有传国玉玺正式僭越称帝，孙策给袁术书信，劝喻其不可，袁术不听所劝，两人于是绝交不再有往来。

孙策还发书信劝说吴景、孙贲、孙香等亲戚与袁术决裂，返回江东。

曹操派议郎王浦携带汉献帝的诏书给孙策，任命他为骑都尉，袭父爵乌程侯，兼任会稽太守，并命他与吕布、陈瑀等一起讨伐袁术。

孙策觉得自己统领兵马，骑都尉的职务有点低了，想得到个将军的封号以自重。派人向王浦微露其意。王浦当即以皇帝的名义宣布孙策权代明汉将军。

当时，陈瑀军驻海西(今江苏东海)，孙策按诏书要求，整顿兵马，要去与吕布、陈瑀会面，谋划军机，参同形势。

但他率军走到钱塘时，情况却发生了变化。塬来陈瑀想要乘机夺取孙策的地盘。

他派人秘密渡江，拿着叁十多个印信给各地散寇及诸险县大帅，让他们作内应，等孙策的部队一开拔，马上攻取他的郡县。

孙策发现这一阴谋，大怒，派吕范、徐逸统兵直扑海西，大破陈瑀，俘获他的将士、妻儿等共四千多人。陈瑀往北逃奔袁绍。

孙策亲自率军击破当地的邹伦、钱铜、王晟、严白虎等多处割据势力，于是吴郡平定。

袁术对孙策反对他称帝十分恼怒，便拉拢丹阳的祖郎等地方势力，并鼓动山越共同对付孙策。而太史慈也占据泾县，自称为丹阳太守。

建安叁年(198年)，孙策派徐琨赶走袁术所派的丹阳太守袁胤，平定宣城以东各地，迎接刚从袁术处回来的吴景担任丹阳太守，之后孙策亲自进攻丹阳泾县以西。

他先进击陵阳(今安徽青阳县东南)，擒获祖郎，又进击勇里(今安徽泾县西北)，擒获太史慈。孙策平定丹阳回师的时候以太史慈、祖郎二人领军为先导，全军都感到十分荣耀。

回吴郡后孙策拜太史慈为折冲中郎将，授祖郎为门下贼曹。于是丹阳平定。

这时，袁术之前任命的周瑜为居巢长，鲁肃为东郡长，但二人知袁术难成大器，在孙策平定丹阳时相继弃官渡江来投奔孙策，孙策亲往迎接周瑜，拜建威中郎将，当即给周瑜增兵二千人，骑五十匹。

又给周瑜鼓吹等军用乐队，兴建府院住处，所赠赐的东西在军中无人能比。

周瑜引见鲁肃，孙策对鲁肃的才能十分惊奇，正准备任用时恰逢鲁肃的祖母去世，鲁肃送祖母的灵柩回东城安葬治丧。

孙策又向汉廷贡献礼物，规模是建安元年(196年)的两倍。汉廷任命他为讨逆将军，封为吴侯。

建安四年(199年)，孙策得知刘繇逝去的消息，太史慈提议为孙策招降刘繇残兵，二人约定六十日内完成任务，于是孙策派太史慈前去招降刘繇余下的一万多士众。

当时群臣皆认为不可相信才刚投效的太史慈，但孙策力排众议，坚持相信太史慈。

太史慈果然招降了其刘繇余部如期归来，并把豫章郡的情况告知孙策，孙策与太史慈推心置腹的信任成为一时佳话，收编了刘繇余部后，孙策将刘繇的灵柩隆重地送到其故乡东莱牟平归葬，并且带回其遗孤抚养，受到王朗的来信《遗孙伯符书》称赞。

孙策正准备与曹操、董承、刘璋并力讨伐刘表和强弩之末的袁术，军队已经整装待发，但是袁术已得病而死。

孙策派张纮到许都结交朝中大臣，宣传孙策在江东的功绩，并表达对汉室的忠心。