其中较大的战斗有至元六年的新堡、虎尾洲之战，七年的万山堡、灌子滩之战，八年的鹿门、百丈山、湍滩之战和九年的柜门关之战。这些战斗，阿术大都亲自指挥，重创了南宋的援军，达到了孤立襄阳，置之于死地的目的。这期间阿术还多次组织元军袭击襄阳外围州郡，掠地至复州、德安、荆山等处，“俘万人而还。

十年，世祖任命阿术与 史天泽等行荆湖等路枢密院事于襄阳。次年正月，阿术入觐，与 阿里海牙共同奏请趁势灭宋，议久不决。阿术以自身的经历更进一步证实道：“臣久在行间，备见宋兵弱于往昔，失今不取，时不再来。”终于使世祖下灭宋决心，毅然增兵十万，并晋升阿术为平章政事，与丞相 伯颜、参政阿里海牙等 行中书省于荆湖，组成征宋的指挥中心。

宋将 张世杰、 孙虎臣出动大批战船进据焦山，直接威胁元军占领的 镇江、瓜洲。宋舟师“舳舻连接，旌旗蔽江”，每十船为一舫，联以铁锁，以示必死战。阿术见宋军势盛，决定与镇江行院的阿塔海等联兵合作，火攻宋军，共同破敌。

交战前，阿术与阿塔海登上长江南岸的石公山，首先命水军 万户刘琛率一军循江南岸，绕出敌后，尔后以刘国杰、忽刺出、董文炳分左中右三路齐头并进冲击敌阵，并以张弘范作为后续部队随后跟进。战斗开始，元军选强健善射者千人，乘风以火箭分两翼夹射敌船的篷帆、樯桅。刹时，“烟焰涨天”。

宋军水师因舟船锁在一起，欲战不得，欲走不能，完全陷入被动，元军乘胜追至团山，获敌船数百艘，而“宋人自是不复能军矣”。阿术的战绩有效地策应配合了主力的正面攻势，史称“伯颜所以兵不血刃而平宋者，阿术控制之力为多”。

十三年二月，淮西宋将夏贵举诸城降元，唯有坚守扬、泰的李庭芝、姜才等誓死不降。阿术为防李、姜“东走通、泰，逃命江海”，更多方布控，进一步收紧了对扬州等地的分割包围。他在扬州西北之丁村设障，以扼 高邮、宝应粮道。又在扬州和 泰州之间湾头、新城两地驻屯精兵，以断宋军东走之路。五月，元军先拔新城，扬州宋军出击湾头堡，激战竟日，仍被逼回。

六月，扬州宋军再次出动进攻丁村栅，接应高邮米道，又被阿术部下的精兵拦了回去，七月，扬州、泰州守城宋将开门投降，李庭芝、姜才被执就义。元军占领两淮全部。 灭宋之后，阿术与其他军将一样被调至北方镇压叛乱的诸王。 二十三年，阿术奉命讨伐叛王昔剌木等，凯旋而归。次年，又受命西征，病卒于哈剌火州(今 新疆 吐鲁番)。